近日,上海光機(jī)所微納光電子功能材料實驗室在單原子層二維過渡金屬硫系化合物(TMDs)的缺陷態(tài)密度調(diào)控激子湮滅(EEA)物理過程的研究方面取得進(jìn)展,進(jìn)一步揭示了影響TMDs發(fā)光效率的重要物理過程。研究成果發(fā)表于ACS Photonics。
單原子層TMDs憑借其自身具有的強(qiáng)空間量子限制效應(yīng)與弱介電屏蔽效應(yīng),使得材料中的激子結(jié)合能在室溫下達(dá)到幾百meV,是研究激子超快物理過程的理想材料平臺。然而,基于單原子層TMDs的發(fā)光器件,特別是應(yīng)用于高激子密度的激光器件時,器件的發(fā)光效率差。
目前研究成果歸因于高密度的缺陷引起了激子的無輻射復(fù)合過程,而忽略了在高激子密度時缺陷對EEA物理過程影響。該研究團(tuán)隊利用飛秒瞬態(tài)吸收光譜系統(tǒng)地研究了四種CVD生長單原子層WS2、WSe2、MoS2和MoSe2的EEA過程。
根據(jù)報道的理論計算表明,四種CVD生長單原子層WS2、WSe2、MoS2和MoSe2的缺陷態(tài)密度存在差異性,并且該研究團(tuán)隊通過實驗證明了WS2、WSe2、MoSe2和MoS2的EEA速率隨著缺陷態(tài)密度增加而增加,分別為0.016、0.026、0.049和0.102 cm2/s。
研究結(jié)果表明,對于單原子層TMDs材料,在Mott密度(約1013 cm-2)以下的高激子密度(約1012 cm-2)時,缺陷增強(qiáng)了局域激子的EEA過程,并在激子弛豫過程中起關(guān)鍵作用。該研究團(tuán)隊的研究成果為單原子層TMDs中缺陷態(tài)對激子弛豫過程的影響提供了更深刻的見解。
相關(guān)工作得到了國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院項目支持。
圖1 四種單層二維過渡金屬硫系化合物(TMDs)的瞬態(tài)吸收光譜。
圖2 不同激子濃度下激子的弛豫過程示意圖。